Как получить пользователей не в роли,

Другой способ - расширить RoleProvider с помощью метода GetUsersNotInRole() и запросить там БД. Вы также можете комбинировать RoleProvider.GetUsersInRole() с MembershipProvider.GetAllUsers() и найти разницу

Вы можете просто получить список всех пользователей и извлечь пользователей в роли, указанной из списка:

var usersInRole = Roles.GetUsersInRole("admin");
var users = Membership.GetAllUsers()
    .Cast<MembershipUser>()
    .Select(u => 
        !usersInRole.Contains(u.UserName)
    );

Изменение Select to Where в коде, предоставленном Alex, фактически вернет результаты, а не просто true/false.

var usersInRole = Roles.GetUsersInRole("admin");
var users = Membership.GetAllUsers()
    .Cast<MembershipUser>()
    .Where(u => 
        !usersInRole.Contains(u.UserName)
    );

Я не думаю, что есть что-то неправильное в обходе поставщика ролей и непосредственном запросе базы данных. Таким образом, вы определенно добьетесь наилучшего результата.

Нашел таким образом, надеюсь, что это поможет и другим. Очень просто.

 var usernames = Roles.GetUsersInRole("Administrator");

            var adminUsers = db.UserProfiles
                 .Where(x => !usernames.Contains(x.UserName)).ToList();
            return View(adminUsers);